Dans un futur proche, une intelligence artificielle nommée Sybil est capable de détecter les personnes psychologiquement dangereuses pour la société. Les pensées des gens, leurs souhaits : nous sommes à une époque où la technologie peut lire tout ce qui se cache dans notre esprit. Le lieutenant Tsunemori vient d'intégrer la brigade chargée d'appréhender les personnes dont le "Psycho-Pass", sorte de jauge psychologique, a mal tourné. Sa première journée commence par une affaire d'une violence extrême, pendant laquelle elle doit faire équipe avec des agents spéciaux, les Enforcers, dont le Psycho-Pass a atteint un point de non-retour. Ces "irrécupérables" sont autorisés à circuler dans le seul but d'appréhender les criminels de leur genre. Contrairement à ce qu'elle a appris à l'académie, où elle était major de promo, elle se rend compte que le monde réel laisse peu de place à la logique. La compassion a elle aussi disparu ; ce qui l'amène à remettre en cause les décisions prises par Sybil.