Après avoir échoué à l'examen d'entrée à l'université, Hideki Motosuwa décide d'aller suivre des cours de rattrapage à Tokyo. Il se trouve également un petit travail, pour se faire un peu d'argent. C'est dans cette ville qu'il y découvre les persocom, des ordinateurs personnels à forme humaine. Un soir, le jeune homme découvre parmi un tas d'ordures un "persocom" abandonné à l'apparence d'une belle jeune fille. Fasciné, il décide de le ramener chez lui et l'active… Ce persocom ne fait que répéter les mêmes gestes, et ne sait dire que "Chii". Hideki la surnomme ainsi, et petit à petit lui apprend à parler. Mais Chii n'est peut-être pas un ordinateur ordinaire… Il se pourrait qu'elle soit un Chobits, un Persocom au pouvoir dépassant l'entendement.

Misaki Suzuhara est une collégienne qui vient vivre à T?ky? chez sa tante. À peine descendue du train, elle assiste à un combat entre des anges, poupées robotiques conçues et commandées par la pensée pour entrer dans des combats publics. Séduite par ce jeu, et aidée par le mystérieux savant Icchan, elle investit dans les accessoires nécessaires à ce jeu, et rentre dans le monde d'Angelic Layer.